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北大工学院郭少军团队在《Advanced Materials》上发表重要成果

2018-01-19  745

 

北京大学工学院郭少军团队在燃料电池高性能低铂电催化剂研究方面取得重要进展。该工作首先合成含有高指数面的Pt3Fe多级纳米线,再通过煅烧得到含有两个原子层厚的Pt-skin结构,并评估了该材料在酸性介质中的氧还原和醇氧化催化性能,最后基于DFT理论计算结果证明含有高指数面的Pt-skin 表面对反应中间体的吸附能优化,有利于电催化反应的进行。该工作首次将Pt-skin 和高指数面结合,在催化剂活性和稳定性方面有了很大提升,为高性能电催化材料的设计和开发指出了新方向。合作成果以“研究通讯”的形式发表在最新一期国际权威学术期刊《先进材料》(Advanced Materials)上(doi: 10.1002/adma.201705515),全文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705515

质子交换膜燃料电池(Proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs)有利于解决目前全球性的能源短缺,环境污染及气候变化等问题,被认为是替代传统内燃机的理想动力供应设备。然而,PEMFCs的商业化应用受限于其较高的Pt负载量用于催化电极反应的进行,尤其是阴极动力学缓慢的氧还原反应(Oxygen reduction reaction, ORR)。因此,设计及合成低Pt用量高催化活性的电催化剂至关重要。提高ORR活性的一个有效策略是将过渡金属(M)与贵金属Pt 合金,通过配体和应力效应来调控其近表面组份。研究表明,具有三明治结构的Pt-skin对ORR的催化性能卓越;同时,Pt的高指数晶面也较其它低指数晶面有更高的催化活性。若能结合以上两种结构特征,势必会进一步促进电催化反应的进行。然而,如何实现该结构的合成仍是一个巨大挑战。为解决这一问题,北京大学工学院郭少军团队设计开发了一种新型合成路线,得到了具有Pt-skin结构和高指数晶面的一维纳米线结构。物理表征结果证实,所得锯齿状一维Pt3Fe纳米线表面形成了约两个原子层厚的Pt-skin结构。电化学实验表明,该催化剂的比质量和面积活性分别达到了4.34 mA cm−2 和2.11 A mg−1,比商业Pt/C分别高出16.7 和13.2倍,且具有极为卓越的电化学稳定性。进一步计算研究发现,这种独特结构所表现的配位和应力效应能够优化氧吸附能,从而大大提高催化活性。该工作将对电催化理论研究和新型高效燃料电池电催化剂的开发具有指导意义,也为下一代高性能低成本电催化剂的结构设计提供了新思路。


图1. Pt-skin Pt3Fe/C 锯齿状纳米线精细结构表征图


图2. 电催化性能评价及DFT计算的氧结合能

该工作由北京大学工学院郭少军团队完成。郭少军为论文的通讯作者,博士后骆明川和联合培养博士生孙英俊为共同第一作者。该项目得到国家自然基金和科技部重点研发计划等项目支持。